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Síntese de redes metalorgânicas dopadas com Titânio para dessulfurização oxidativa de combustíveis fósseis

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dc.contributor.advisorLorençon, Eudes
dc.contributor.advisorLatteshttp://lattes.cnpq.br/7181138696812140
dc.contributor.authorMaia, Gabriela Magalhães
dc.contributor.authorLatteshttp://lattes.cnpq.br/6081346060871196
dc.contributor.refereeLorençon, Eudes
dc.contributor.refereeLima, Diana Quintão
dc.contributor.refereePedroso, Emerson Fernandes
dc.contributor.refereeSouza, Patterson Patrício de
dc.date.accessioned2025-03-17T20:47:27Z
dc.date.available2025-03-17T20:47:27Z
dc.date.issued2022-07-15
dc.description.abstractA invenção de motores a gasolina e a diesel e o avanço tecnológico para a perfuração de poços intensificaram a exploração e utilização do petróleo. A combustão do petróleo libera para o meio ambiente compostos sulfurados, que são prejudiciais tanto para os seres humanos, como do ponto de vista econômico e ambiental. Nesse contexto, a dessulfurização oxidativa (ODS) surge como uma tecnologia inovadora para produção de diesel com baixos teores de enxofre, em condições mais brandas que as necessárias para o processo conhecido como hidrodessulfurização (HDS), comumente utilizado em processos de refino. Para a reação ODS é necessária a presença de um agente oxidante e um catalisador. Os catalisadores heterogêneos apresentam-se como bastante promissores nesse sentido. As redes metalorgânicas (MOFs - Metal-Organic frameworks) são materiais sólidos cristalinos com elevada porosidade formadas por uma forte ligação entre íon metálico e ligante orgânico. A MOF UiO-66, rede metalorgânica à base de zircônio e ácido tereftálico, apresenta-se como um material interessante para aplicação em processos ODS. Desta forma, o objetivo geral deste trabalho é sintetizar MOFs do tipo UiO-66 pura e dopadas com diferentes teores de titânio, visando a dessulfurização oxidativa de uma matriz simulada de petróleo, utilizando o peróxido de hidrogênio como agente oxidante e o diobenzotiofeno (DBT) como composto sulfurado. A síntese, caracterização e aplicação desses materiais foram objetos de estudo, e uma vez que demonstraram ser muito promissores como catalisadores, foram escolhidos para ensaio em reações ODS dentro do escopo deste trabalho. Através das técnicas de caracterização de Difração de Raios X (DRX), Espectroscopia na região do Infravermelho (FT-IR), Análise Termogravimétrica (TG), Fluorescência de Raios X (FRX) e Teoria de Adsorção Multimolecular (B.E.T.), foi possível observar a efetividade do método de síntese proposto e avaliar as propriedades dos materiais sintetizados. Os resultados dos ensaios ODS variando-se parâmetros reacionais, foram obtidos por análise em GC-BID. Para a condição padrão de reação (50 mg de catalisador, 60 °C, razão O/S=15), após 120 min de reação, foi obtida uma remoção de até 96% do conteúdo de DBT para 10TiMOF e o material pôde ser reutilizado em 4 ciclos sem perda significativa de atividade.
dc.description.abstractotherThe invention of gasoline and diesel engines and the technological advance for drilling wells intensified the exploration and use of oil. The combustion of petroleum releases sulfur compounds into the environment, which are harmful to humans, as well as from an economic and environmental point of view. In this context, oxidative desulfurization (ODS) emerges as an innovative technology for the production of diesel with low sulfur contents, under milder conditions than those necessary for the process known as hydrodesulfurization (HDS), commonly used in refining processes. The ODS reaction requires the presence of an oxidizing agent and a catalyst. Heterogeneous catalysts are very promising in this regard. Metal-organic frameworks (MOFs) are solid crystalline materials with high porosity formed by a strong bond between metal ion and organic ligand. MOF UiO-66, a metal-organic framework based on zirconium and terephthalic acid, is an interesting material for application in ODS processes. Thus, the general objective of this work is to synthesize pure and doped UiO-66 MOFs with different titanium contents, aiming at the oxidative desulfurization of a simulated petroleum matrix, using hydrogen peroxide as an oxidizing agent and diobenzothiophene (DBT) as a sulfur compound. The synthesis, characterization and application of these materials was the object of study, and since they proved to be very promising as catalysts, they were chosen for testing in ODS reactions within the scope of this work. Through the characterization techniques of X-Ray Diffraction (XRD), Infrared Spectroscopy (FT-IR), Thermogravimetric Analysis (TG), X-Ray Fluorescence (FRX) and Multimolecular Adsorption Theory (B.E.T.), it was possible to observe the effectiveness of the proposed synthesis method and evaluate the properties of the synthesized materials. The results of the ODS assays varying the reaction parameters were obtained by analysis in GC-BID. For the standard reaction condition (50 mg of catalyst, 60 °C, O/S ratio=15), after 120 min of reaction, up to 96% of the DBT content was removed for 10TiMOF and the material could be reused. in 4 cycles without significant loss of activity.
dc.description.sponsorshipCentro Federal de Educação Tecnólogica de Minas Gerais (CEFET-MG)
dc.identifier.urihttps://repositorio.cefetmg.br//handle/123456789/828
dc.language.isopt
dc.publisherCentro Federal de Educação Tecnológica de Minas Gerais
dc.publisher.countryBrasil
dc.publisher.initialsCEFET-MG
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação Multicêntrico em Química
dc.subjectCatalisadores
dc.subjectCombustíveis fósseis - Dessulfurização
dc.subjectRedes Metalorgânicas
dc.subjectTitânio
dc.titleSíntese de redes metalorgânicas dopadas com Titânio para dessulfurização oxidativa de combustíveis fósseis
dc.typeDissertação

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